预损伤对双网状水凝胶断裂能的影响

       以凝胶为代表的软材料，由于其优异的抗拉伸性能、高韧性以及易于加工等优点被广泛应用于生物工程、柔性电子和软机器人等领域。近些年的研究已发现，预损伤将会一定程度地提高DN水凝胶的断裂能，但目前仍然缺乏对DN水凝胶预损伤的系统控制和预损伤对DN水凝胶断裂能影响的研究。基于此，北海道大学的Gong JianPing教授团队通过纯剪切实验以及单边缺口拉伸实验，系统地控制了DN水凝胶的预损伤程度，揭示了预损伤对DN水凝胶裂纹萌生的影响。

       为了系统地控制DN水凝胶的预损伤程度，本文首先通过对无缺口的DN水凝胶施加不同程度的预拉伸，诱导DN水凝胶的脆性第一网络出现不同程度的内部损伤，如图1A所示。然后，通过滞回曲线面积Uhys量化DN水凝胶的损伤程度，如图1B所示。可以看到，当λmax(施加的伸长)<λpre(预伸长)时，DN水凝胶的加卸载曲线重叠。当λmax>λpre时，DN水凝胶发生内部损伤，加卸载曲线出现滞后。 

图1  (A)预拉伸诱导DN水凝胶内部损伤的实验示意图，(B) DN水凝胶的应力-应变曲线

      通过单边缺口拉伸实验研究预损伤对DN水凝胶中裂纹萌生的影响，同时采用如图2A所示的实验装置进行实时双折射成像，用以捕捉DN水凝胶的裂纹扩展行为并量化裂纹端前的损伤区。作者根据λpre(预伸长)与λy(屈服伸长)的关系，将DN水凝胶的应力-应变曲线分成如图2B-C所示的两种阶段。阶段1(λpre<λy)：脆性第一网络仍具有连续结构，起到主要承载的作用。阶段2(λpre>λy)：脆性第一网络被破坏成不连续的片段，柔性第二网络起到主要承担载荷的作用。为了更好地研究DN水凝胶在断裂过程中的能量耗散机制，作者将表观断裂能Γc分成两个部分：Γbulk为DN水凝胶中远离裂纹端区域的脆性第一网络损伤所耗散的能量，Γtip为裂纹端附近的断裂过程区中消耗的能量，如图3所示。可以看到在整个阶段中Γbulk显著降低直至为零，而Γtip阶段2中显著上升。作者分析其可能的原因有两种：其一为在较大的预拉伸下，DN水凝胶会发生软化，增强了材料抵抗裂纹扩展的能力。其二为当预拉伸大于临界拉伸时，被破坏成不连续片段的脆性第一网络作为滑动交联，缓解了裂纹端的应力集中。

      该工作通过纯剪切实验以及单边缺口拉伸实验，揭示了预损伤对DN水凝胶裂纹萌生的影响。发现DN水凝胶的断裂能与脆性网络的预损伤程度强相关，断裂能的增加可能源于脆性网络断裂所释放的可拉伸链的增韧作用。后续可借鉴该工作，使用双折射成像等微观表征技术研究弹性体材料在断裂过程中微观结构的演化规律，辅助分析弹性体材料断裂过程中的能量耗散机制。

图2 预拉伸对DN水凝胶裂纹萌生的影响。(A)实时双折射成像示意图，(B)应力-应变曲线，(C)临界拉伸-预拉伸曲线

图3 DN水凝胶在裂纹萌生时的断裂能

相关论文以“Effect of Predamage on the Fracture Energy of Double-Network Hydrogels"为题发表在《ACS Macro Lett》。