纳米压痕与纳米划痕法在钨-硅薄膜界面剥离能定量研究中的对比分析

薄膜材料广泛应用于半导体、涂层、能源存储、医疗设备和光伏等领域，其性能与可靠性高度依赖于界面结合强度。传统测量方法如剥离实验与微划痕测试往往受限于测试工况设置和材料特性，难以实现界面结合能的定量表征。为此，来自牛津大学的Shatha博士等采用纳米压痕与纳米划痕两种方法，系统研究了硅基底上不同厚度钨涂层的界面剥离行为，并通过有限元模拟对能量计算进行校正，为实现界面能的定量评估提供了新思路与方法支撑。

本文在硅基底上通过磁控溅射制备的不同厚度（1.5 μm与1.9 μm）的钨涂层，并进行纳米压痕与划痕测试。纳米压痕测试使用Berkovich压头，在50-400 mN的低载区间和100-1000 mN的高载区间分别进行压痕实验，并设置了52、104和260 mN/s三种加载速率以研究应变率的影响。纳米划痕测试同样使用Berkovich压头，分别以“边缘向前"与“面向前"两种方向，在0–70 mN线性法向载荷下进行划痕实验，划痕长度设定为250 μm，时间为30秒。

图1 不同厚度薄膜（左：1.5 µm，右：1.9 µm）的三种压痕破坏阶段SEM图像：(a-b)塑性变形；(c-d)界面分离；(e-f)涂层碎裂

图2 不同厚度薄膜（左：1.5 µm，右：1.9 µm）的压痕力-位移曲线：(a-b)低载荷；(c-d)高载荷

图3 不同厚度薄膜（上：1.5 µm，下：1.9 µm）不可逆功（Wirr）随法向载荷的变化

通过扫描电镜对压痕形貌进行观察，发现钨-硅薄膜在压痕过程中呈现出典型的三阶段破坏行为：初始阶段为塑性变形与表面径向裂纹的产生（图1(a-b)）；随着载荷增加，进入界面剥离阶段，形成环形鼓包（图1(c-d)）；最终阶段发生薄膜碎裂（图1(e-f)）。对应的载荷-位移曲线显示，低载条件下曲线较为平滑，而高载条件下则出现明显突变，对应薄膜的碎裂过程（图2）。为量化界面剥离能，研究采用Malzbender能量分析法，线性外推各阶段的不可逆功（Wirr），将总Wirr分解为塑性功（Wp）、剥离功（Wd）与碎裂功（Wf）。然而，传统线性外推法错误地假设塑性功随载荷始终保持线性增长，忽略了压痕深度增加时软质衬底的塑性变形贡献。随着压入深度的增大，基底塑性耗散的能量被错误计入界面剥离功，导致剥离能被显著高估。为避免该误差，文章开展了界面不发生剥离的有限元模拟，对薄膜系统的塑性功进行校正，有效排除了衬底变形的干扰（图4）。除此之外，通过比较不同加载速率下纳米压痕测试结果，可以发现压痕力-位移曲线与压痕形貌基本保持一致，且剥离能测定结果差异较小（表1）。

图4 FEM（界面不分离）修正后第一、二阶段的Wd

图5 不同厚度薄膜（上：1.5 µm，下：1.9 µm）的纳米划痕测试结果：(a)表面形貌SEM图像；(b)法向载荷与摩擦系数随时间的变化

在纳米划痕测试中，涂层在达到临界载荷时发生突然碎裂，并伴随摩擦系数的突变（图5）。研究采用Laugier模型将临界载荷转换为界面结合强度，并基于弹性力学中应变能释放率基本理论，计算剥离能。结果表明，划痕测试所得到的剥离能受测试参数影响显著：法向载荷与划痕长度比值（dL/dx）升高会带来临界载荷的增大与剥离能的降低（表2）；“边缘向前"的压头方向相较于“面向前"会测得更高的临界载荷与剥离能（表3）。尽管划痕法可用于不同样品间的对比研究，但其结果因包含薄膜断裂能量而普遍高于纳米压痕结果，且对测试条件极为敏感，因此在定量评估中存在一定局限。

表1 不同加载速率下纳米压痕测定剥离能的变化

表2 不同划痕参数下纳米划痕测定剥离能的变化

表3 不同刮头角度下纳米划痕测定剥离能的变化

综合比较两种方法，纳米压痕结合有限元校正能够提供稳定、定量的界面能数据，且对加载速率不敏感，表现出良好的可靠性；而纳米划痕虽能有效模拟实际摩擦工况，但因能量成分复杂、参数依赖性强，更适合作为定性或半定量的研究工具。在此基础上，可进一步针对韧性透明涂层（如PC）开展研究，结合原位观测与载荷曲线，区分界面剥离与涂层本体断裂过程，以提高临界载荷识别的准确性，得到较为准确的界面剥离能。