从损伤机理视角研究双网络水凝胶：通过单调加载预测循环加载行为

同传统的单网络水凝胶相比，双网络水凝胶（DN凝胶）表现出较良好的抗拉伸性能与较大的能量耗散能力，因此具有较高的断裂应变与断裂韧性。在DN凝胶的微观变形过程中，其疲劳与断裂行为将同时受到微观网络组成与损伤机制的影响。为此，西安交通大学与香港城市大学刘子顺等学者研究了网络组成对DN凝胶在单调载荷下的变形模式和断裂韧性的影响，并在此基础上提出了一个损伤模型，该模型定量描述了DN凝胶在循环加载过程中的应力-应变关系和耗散能密度变化。

首先，本文通过调整DN水凝胶中各微观网络的单体浓度与交联度，制备了不同网络组成的DN水凝胶，并进行了单轴拉伸实验，应力-应变曲线如图1所示。随着单体浓度和交联度的降低，不同网络组成的DN水凝胶均出现表观模量的降低，其变形表现为如图2所示的五种模式。随后，本文基于撕裂实验测定了DN水凝胶的断裂韧性，从而建立了DN水凝胶的断裂应变、断裂韧性与变形模式的联系，如图3所示。“Ductile & Necking"型的DN水凝胶表现出较大断裂应变的同时具有较大的断裂韧性。

图1 具有不同网络组成的DN凝胶的应力-应变关系

图2 DN水凝胶在单调加载下五种变形模式

图3五种变形模式的DN凝胶的断裂应变与断裂韧性分布

为了深入探究DN凝胶的损伤机制和能量耗散过程，本文建立了一个基于单调加载的损伤模型，该模型考虑损伤演化对循环加载过程中初始模量与硬化模量的影响。DN凝胶的硬化模量与第一网络显著相关，如图4所示，在预屈服阶段近似线性增加，在屈服和硬化阶段近似对数衰减。初始模量大小同时受到第一网络和第二网络的影响，但初始模量变化的速率则与第二网络无关，如图5所示，在预屈服阶段初始模量随最大应变线性衰减，在屈服和硬化阶段则趋于稳定值。基于上述观察，本文建立了硬化模量和初始模量随最大应变演化的理论模型，模型参数均可通过单调加载试验得到。基于上述理论模型和单调加载曲线，可近似求解循环过程中的能量耗散密度，如图6所示。为了证明上述损伤模型对具有不同物理和化学网络结构的DN凝胶的适用性，本文合成了两种网络之间具有不同物理缠结密度和具有不同化学组成的DN凝胶，如图7所示。模型预测结果与实验数据吻合良好。

图4 硬化模量随最大应变的变化

图5 初始模量随最大应变的变化

图6 DN凝胶在循环载荷作用下不同拉伸阶段的耗散能密度预测方法

图7 模型预测结果与循环加载试验实验结果的比较

综上所述，本文研究了网络组成对DN凝胶在单调加载下的变形模式和断裂韧性的影响，并为其中具有较好断裂应变和断裂韧性表现的“Ductile & Necking"型水凝胶建立了损伤模型，实现了对DN凝胶在循环加载下的应力-应变响应与能量耗散密度的理论预测。值得注意的是，本文的DN凝胶由刚度较高、脆性较大且分子链更短的第一网络与柔度较高、韧性较强且分子链更长的第二网络共同组成，循环加载过程中损伤几乎全部源于第一网络的断裂，本文建立硬化模量与初始模量之间的联系基于该损伤机制，且是在此基础上构建了相应的损伤模型，在学习与借鉴过程中需要注意模型的适用性。

相关论文以“Damage mechanism insights into double network hydrogels: Predicting cyclic loading behaviors via monotonic loading"为题发表在《Journal of the Mechanics and Physics of Solids》。